近日,黄河科技学院纳米功能材料研究所在多孔碳基CO2吸附材料领域取得重要突破,研究所全国高校“双带头人”教师党支部书记“强国行”专项行动团队提出原位自活化耦合气体发泡协同制备策略,实现潮湿烟道气中二氧化碳高效选择性捕获。相关成果发表在国际期刊《Chemical Engineering Journal》,我校青年教师常彬彬博士为第一作者。
化石燃料燃烧导致大气CO2浓度持续攀升,已成为全球气候变化的主导因素,发展高效的碳捕集与封存技术迫在眉睫。在诸多碳捕集方法中,基于多孔固体材料的吸附分离因能耗低、操作简便、成本低廉且稳定性好,被视为燃烧后CO2捕集的极具前景的途径。多孔碳凭借高比表面积、可调孔隙结构、可修饰的表面化学、优异的化学稳定性和低成本等优势,在众多固体吸附剂中脱颖而出。然而,高性能多孔碳CO2吸附剂通常要求兼具优异的孔隙率与丰富的表面化学性质,而传统合成策略普遍面临一个根本性权衡:引入表面杂原子,以增强表面亲和力时,往往会牺牲微孔率的发展,反之亦然。这一瓶颈严重制约了多孔碳在烟气CO2高效捕集中的应用潜力。因此,亟需发展能够同步优化孔隙结构、表面化学与形貌的新策略,以突破现有性能限制。
该研究创新性地提出了一种“原位自活化”与“气体发泡”协同的一步法合成策略,突破传统方法多级孔孔隙率与杂原子掺杂水平之间的矛盾,实现潮湿烟道气中CO2的高选择性捕获。
该工作的核心创新在于:
(1)创新性地将原位自活化(以酒石酸钾钠为前驱体原位生成NaKCO3造孔剂)与气体发泡(硫脲分解释放NH3和H2S)在单一热解过程中并行耦合,实现了对多孔碳孔隙构筑、杂原子掺杂和形貌演化的同步一体化调控,克服了传统活化-掺杂间的相互制约;
(2)揭示并阐明了气体发泡对原位自活化的深度促进作用机制——释放的气体持续吹扫、膨松碳骨架并引入狭缝型开口,增强了造孔剂的可及性,从而促使活化向内部扩展,生成更发达的层次孔结构;同时该协同作用驱动形貌从三维交联网络转变为二维纳米薄片;
(3)基于系统实验与密度泛函理论计算,定量建立了CO2捕集量与不同孔径范围孔容、不同类型表面杂原子基团之间的相关性,明确指出对于物理吸附主导的多孔碳,超微孔是低压下CO2捕集的主控因素,而氮、硫官能团则通过酸-碱作用、氢键和增强的极性相互作用提供二次锚定中心,从而进一步提升容量与选择性,尤其在孔径相当的材料中其增益效应更加显著;
(4)在模拟燃烧后烟气(CO2/N2 = 15:85,75%相对湿度)下系统评价了材料的动态穿透分离行为,证实了材料在高度潮湿条件下的优异CO2选择性和循环再生能力,为该类材料在工业湿烟气碳捕集中实际应用提供了关键数据支撑。
该工作不仅提供了一种简单高效的多功能多孔碳协同制备路线,也为面向烟气CO2高效捕集与分离的吸附剂理性设计提供了新的思路。
文献:https://doi.org/10.1016/j.cej.2026.177647